双面神Janus纳米材料工艺或将助力能源、信息技术的发展

美能源部橡树岭国家实验室领导的一个团队使用一种简单工艺将原子精确地注入到超薄晶体顶层，从而产生了具有不同化学成分的双面结构。由此产生的材料被称为双面神Janus纳米材料，可能被证明对开发能源和信息技术有用。该研究发表在《美国化学学会》杂志ACS Nano上。这是首次通过如此简单的工艺制造Janus 2D晶体。

负责这项研究的前ORNL博士后研究员Yu-Chuan Lin说：Janus单层是有趣的材料，因为它们具有2D形式的永久偶极矩，这使它们能够分离电荷，用于从光伏到量子信息应用。通过这种简单技术，可以将不同的原子放在不同层的顶部或底部，以探索其他各种两面结构。

这项研究探究了被称为过渡金属二氢化物或TMDs的二维材料，这些材料因其电气、光学和机械性能而受到重视。调整其成分可能会提高它们分离电荷、催化化学反应或将机械能转化为电能的能力，反之亦然。

单层TMD是由夹在硫族原子（例如硫或硒）层之间的过渡金属原子（例如钨或钼）层制成。例如，二硫化钼单层的特点是在硫原子层之间夹有钼原子，其结构类似于夹心饼干，用硒原子取代一侧的硫原子，就会产生Janus单层。

在进行这项研究之前，将TMD单层结构转变为两面结构是理论上的成就，而不是实际的实验成果。Lin表示，自2017年以来发表的许多有关Janus单层的科学论文中，有60篇报道了理论预测，只有两项描述了合成单层实验。这反映出Janus单层的制作难度，因为巨大的能量壁垒阻碍了其通过典型方法生长。

2015年，ORNL研究小组发现脉冲激光沉积可以将二硒化钼转化为二硫化钼。在ORNL的DOE科学用户设施办公室纳米相材料科学中心，脉冲激光沉积是开发量子材料的关键技术。

该方法使用脉冲激光将固体靶材汽化成热等离子体，等离子体从靶材向基板膨胀。这项研究使用硒靶产生束状等离子体，该等离子体由两到九个硒原子簇组成，用于撞击预先生长的二硫化钨单层晶体。成功制造双面单层膜的关键是用精确能量轰击晶体。

这项研究的创新之处是使用如此低的能量完成实验，Lin说，人们从来没有探索过每个原子低于10eV状态，因为商业离子源充其量只能降至50 eV，而且不允许你选择你想使用的原子。然而，脉冲激光沉积让我们可以选择原子并很容易地探索这个能量范围。

Lin说，调整动能的关键是通过在压力控制室中加入氩气可控地减缓硒簇速度。限制动能将原子薄层的渗透限制在特定深度。在低能量下注入原子簇脉冲会暂时使区域中的原子拥挤并移位，从而导致晶格中出现局部缺陷和无序。然后，晶体会弹出多余的原子自我修复，并重新结晶成一个有序晶格，反复重复这种植入和愈合过程，可以将顶层中的硒含量提高到100%，从而完成高质量Janus单层的形成。

在这种低动能状态下可控地注入和再结晶2D材料是制造2D量子材料的新途径。在半导体电子集成所需的低温下，Janus结构可以在短短几分钟内制造出来。这为生产线制造铺平了道路。接下来，研究人员希望尝试在可大量生产的柔性基材（例如塑料）上制造Janus单层。

为了证明他们已经实现了Janus结构，田纳西大学诺克斯维尔分校的Chenze Liu和Gerd Duscher以及ORNL的Matthew Chisholm使用高分辨率电子显微镜检查倾斜的晶体，以确定哪些原子在顶层（硒）与底层（硫）。

但是，了解该方法如何用较大的硒原子代替硫原子（这在能量上是一项艰巨的任务）是一个挑战。ORNL的Mina Yoon使用橡树岭领先计算设施的超级计算机，利用第一原理从理论上计算能量动态。

此外，科学家们还需要了解能量是如何从团簇转移到晶格中产生局部缺陷的。通过分子动力学模拟，ORNL的Eva Zarkadoula显示，硒原子簇以不同能量与单分子层碰撞，然后反弹，碰撞或植入其中-与实验结果一致。

为了进一步确认Janus结构，ORNL研究人员通过计算结构振动模式并进行了拉曼光谱和X射线光电子能谱实验，证明了结构具有预测特性。

为了了解羽状流是由团簇组成的，科学家们结合使用光学光谱和质谱仪测量分子质量和速度。综上所述，理论和实验表明，每个原子3至5 eV是精确注入以形成Janus结构的最佳能量。