核反应堆堆芯辐照石墨的处理处置和研究状况

英国雅各布斯技术和创新中心(Jacobs)工程开发首席顾问麦克·戴维斯(Mike Davies),最近向《国际核工程》(NEI)介绍了核反应堆堆芯辐照的石墨、处理选项和研究状况。[1]

戴维斯先生是长期从事核工程活动的核工程师,国际公认的石墨堆芯结构专家。他为法国电力公司(EDF)的石墨堆芯项目团队提供专业知识和支持,还参与欧洲高温堆(HTR)和双子座+高温堆(Gemini Plus) 项目开发相关项目的研究。[2]他是第四代核能(GenIV )甚高温堆(VHTR)石墨工作组的成员,ASME委员会的成员,负责开发未来HTR石墨堆芯的设计规范,最近被任命为GenIV VHTR系统指导委员会的英国副委员。

英国沃灵顿附近伯奇伍德的雅各布斯技术创新中心1/4比例试验装置,用于测量石墨砌块裂缝引起的变形并鉴定砌块的建模软件,支持当前和未来的安全技术要求
英国沃灵顿附近伯奇伍德的雅各布斯技术创新中心1/4比例试验装置,用于测量石墨砌块裂缝引起的变形并鉴定砌块的建模软件,支持当前和未来的安全技术要求 

有多少照的石墨,现“存”?

全世界大约有24万吨辐照的石墨。英国最多,约7万吨(主要是先进气冷堆AGR,和镁铝合金燃料包壳反应堆(Magnox),其后是俄罗斯、乌克兰、立陶宛(石墨水冷堆,RBMK)、法国(石墨气冷堆,UNGG)、美国(汉福德生产堆和两个高温堆,HTR)、德国(两个HTR),再加上日本、意大利、西班牙(各有一石墨动力堆),以及其他地方少数几个小型研究堆。虽然AGR和Magnox的燃料套管储存在筒仓内,但几乎所有的石墨仍在反应堆压力容器(RPV)内。英国温兹凯尔AGR(WAGR)和美国圣弗兰堡(Fort St. Vrain)HTR,是目前仅有、已退役的堆芯,任何大尺寸的石墨已从压力容器内移出。WAGR的石墨块储存在地面上的混凝土箱内,而圣弗兰堡的石墨块(内有燃料)则储存在地面上的钢罐内,通过空气自然循环连续冷却。然而在德国,并没有按照最初的计划从AVR(Arbeitsgemeinschaft versuches – reaktor )[3]反应堆容器中移除这些石墨,而是最终决定用低密度多孔混凝土填充反应堆容器。这就能移除整个RPV,并水平运输到附近的临时仓库内,直到今天还“存”在那里。

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处理这材料有哪些难题?

核电厂永久关闭后,大部分石墨的放射性将在60-70年内衰减殆尽,但长期挑战是碳-14 (C-14),因为它有辐射危害,可以从石墨废物中以气态形式释放出来。因此划归为中放废物(ILW),尽管60-70年后其放射性水平接近低放废物(LLW)。

 主要的挑战是找到既安全又经济的方法,处置这种物质。有几种方法,可以去除石墨孔隙结构中吸收的部分或大部分C-14,但这些方法只在实验室规模上进行过试验。然而不能肯定,这种过程是否能将C-14的存量减少到足以使ILW的石墨废物总体积变为LLW。此外,还没有在工业规模上进行试验,而一个典型的动力堆堆芯,需要处理石墨的数量在1 000吨以上。 

2018年12月,俄罗斯15座RMBk -1000核电机组中的列宁格勒1#反应堆永久停堆,图为堆顶大厅。
2018年12月,俄罗斯15座RMBk -1000核电机组中的列宁格勒1#反应堆永久停堆,图为堆顶大厅。 

核工业在拆除石墨堆/辐照石墨处理方面,有什么经验?

如上所述,仅限于WAGR和Fort St Vrain以及少数几个小型低功率堆,如英国的JASON和低功率石墨实验堆(GLEEP),[4]以及美国的布鲁克海文(Brookhaven)研究堆。然而,过去曾为拆除某些石墨堆芯进行过广泛的研究,比如英国的温兹凯尔反应堆和日本的东海村(Tokai Mura)反应堆。

辐照的石墨有什么处理方案?

从石墨的长期“处置”角度看,最重要的处理选择是尽量去除孔隙结构中吸附的C-14。已经试验过热处理和用液体“冲洗”孔隙相结合,但只是在实验室规模上进行过。也试验过用树脂涂层或类似材料密封单个砌块的外表面,从而有效地将C-14闭锁在里面,但并不清楚这种密封胶的长期、几千年期的性能。有些石墨,比如温兹凯尔反应堆(Windscale Pile)的石墨,内存“维格纳能”[5]。为长期处置,放入混凝土箱之前还需要释放这种能量。其他处理石墨的方法也在考虑中,比如热解,可以有效地将石墨转化为泥浆,但与所有这类的选项一样,将导致需要处理的废物量大大增加。

哪些关键领域还需要进一步研发、调研和示范

应有针对性地确定进一步研究的主要领域,以便通过更深入了解C-14的作用,就石墨废物管理作出明智的决策。包括应更好地了解石墨孔隙中沉积物的比放射性。相对大块材料中的C-14,它可移动。应当优化C-14清除过程,也要优化产生的相关废物的处理方法。

英国雅各布斯中心还在做什么研究?

雅各布斯中心,作为Magnox和AGR堆群的设计师和土建工程师,拥有独特的石墨知识。法国电力公司(EDF)是英国AGR堆群的运营商,在用检查数据分析、应力与损伤容许规范的开发,支持寿期安全运行。雅各布斯在英国也运行一套与石墨相关的实验台架,包括它在伯奇伍德的技术与创新中心的1/4比例的堆芯实验装置,而它在哈维尔的废物管理团队,一直在利用长期与石墨打交道的历史经验,支持安全技术规划和及时的描述、检索、废物处理、存储和地质处置诸方面的工作。

自2003年以来,雅各布斯中心一直在测量石墨样品中沥出C-14的释放量,特别关注气体释放的可能性。研究了WAGR、英国O号实验堆(BEPO)[6]和Oldbury Magnox反应堆的样品。雅各布斯还支持一个地质处置设施中对石墨和其他废料释放放射性气体的评估,继续努力增进对石墨处置各种选项的了解。 

俄罗斯在圣彼得堡设立RBMK机组终停工程中心。RBMK-1000反应堆厂房堆顶大厅俯视图。[7]
俄罗斯在圣彼得堡设立RBMK机组终停工程中心。RBMK-1000反应堆厂房堆顶大厅俯视图。[7]

从戴维斯先生的介绍看,堆芯辐照石墨属中放废物(ILW),但是还没有成熟、成功、大规模处理的先例,几乎所有大块石墨还在停役反应堆的现场就地“封存”,更不用说“最终处置”了。世界各国对辐照石墨问题持慎重态度,“就地封存”,严格管理和密切监督,有时间从容研究、探索科学、安全、经济的办法。安全、经济是关键。不必匆忙,“不计成本,不惜代价”地做出决策。

随着第四代核能系统研发和部署的进展,有动力、也需要加强辐照石墨,特别是包含核燃料、核废物石墨处理和处置的研究。如HTR、VHTR、FHR和MSR(热堆),尤其是含三重结构各向同性碳化硅涂覆燃料(TRISO)颗粒的石墨球和砌块,因体积(或总容积)大、燃耗深、成分复杂,处理和最终处置研究更加迫切,或许C-14成了次要问题,可附带解决。

堆芯辐照石墨的处理和处置,是世界许多国家的“共性”问题,中国也包括在内。但中国核能发展较晚,有“后发优势”。可以学习、借鉴美国、英国、俄罗斯等先进国家的经验教训,可少走弯路,更“富有成效”。 [杜铭海]

资料与注释:

1.NEI,Irradiated graphite: what are the options? 15 July 2020

2.欧洲高温堆(HTR),指The European Nuclear Cogeneration Industrial Initiative (NC2I)项目;双子座+高温堆(Gemini Plus)项目,为2017年9月,NC2I和US NGNP与一个国际财团共同启动的“双子座+”项目,以示范高温核热电联产技术。详见www.gemini-initiative.com

3.AVR(Arbeitsgemeinschaft versuches – reaktor),60年代由德国Brown、Boveri & Cieii、Krupp等公司(主要是当地电力公司)开发的项目,想在实践中探索“球床反应堆”。1967年建成,氦气冷却剂出口温度高达990,原则上适用于高温裂解水的工艺热之需,1988年停堆。

4.JASON, 不清,待查;GLEEP,低功率石墨实验堆,3 kWt,1947年8月开始运行。

5.维格纳效应,维格纳能:反应堆活性区石墨慢化剂受到中子和γ射线强烈裹击,引起晶体结构紊乱,称为“魏格纳效应”,储存的能量称“维格纳能”。处理或处置前必须释放出来,以免意外环境条件下释放,造成危害。

6.BEPO,英国0号实验堆,6MWt, 1948年建成调试,证明商用发电可行,是温兹凯尔核反应堆的前驱。

7.NEI,Russia to set up engineering centre for RBMK decommissioning,24 July 2020

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